Fig. 1. Structure diagram of CHA₂PbBr₄

Fig. 2. （a） Hirshfeld surfaces analysis of CHA⁺ cations； （b） 2D fingerprint plots for CHA⁺cations； （c） inorganic octahedral bond length and bond angle distortion plots

Fig. 3. （a） Crystal photograph； （b） CHA₂PbBr₄ crystals grown at a cooling rate of 0.2 ℃； （c） photograph of CHA₂PbBr₄ crystals grown at a cooling rate of 0.5 ℃/h； （d） powder X-ray diffraction patterns of powders and single crystals； （e） UV-Vis diffuse reflectance spectrogram of CHA₂PbBr₄； （f） X-ray diffraction pattern of CHA₂PbBr₄ single crystal powder after 7 d in a humidity flask with a humidity of （86.0±1.5）% RH

Fig. 4. （a） Electronic band structure diagram； （b） Partial density of states； （c） charge density distribution at the bottom of the conduction band （CBM） and the top of the valence band （VBM） of CHA₂PbBr₄

Fig. 5. Schematic diagram of the electrode （a）， typical I-V curve （b）， bias-dependent photoconductivity measurement （c） of CHA₂PbBr₄

Fig. 6. X-ray energy-dependent absorption of CHA₂PbBr₄， MAPbBr₃， Si and CdTe （a）， thickness dependent attenuation efficiencies of Si， CdTe， MAPbBr₃ and CHA₂PbBr₄ to 50 keV X-ray photon （b）

Fig. 7. Photocurrent curves of CHA₂PbBr₄ device at different dose rates at 200 V （a）， sustained radiation stability of CHA₂PbBr₄ single-crystal devices （b）， dose rate-dependent X-ray current density of CHA₂PbBr₄ crystals at different biases （c）， sensitivity under different electric fields （d）， sensitivity plots of CHA₂PbBr₄ signal-to-noise ratio （SNR） at different dose rates of CHA₂PbBr₄ single-crystal devices （e）， temperature-dependent conductivity of CHA₂PbBr₄ crystal （f）